Ark Royal tham gia nhiều cuộc tập trận trong thành phần hạm đội Anh và các hải đội khối NATO, nhưng chưa từng hoạt động chiến đấu. Nó đã không nó mặt trong vụ Khủng hoảng kênh đào Suez năm 1956, khoảng một năm sau khi đưa vào hoạt động, do đang trải qua đợt chạy thử máy sau khi được tái trang bị. Năm 1963, nó tiến hành các thử nghiệm của một kiểu máy bay mới có thể cất cánh đường băng ngắn và hạ cánh thẳng đứng (VSTOL: vertical/short take off and landing), chiếc Hawker P.1127, mà sau này được phát triển thành chiếc Hawker Siddeley Harrier.

Nó liên quan đến một vụ tai tiếng vào ngày 9 tháng 11 năm 1970, khi va chạm với một tàu khu trục lớp Kotlin của Hải quân Xô Viết, khi chiếc này theo dõi Ark Royal (điều thường xảy ra trong Chiến tranh Lạnh), lúc đang ở tại Địa Trung Hải tham gia một cuộc tập trận của NATO. Ark Royal chỉ bị hư hại sơ qua, trong khi chiếc tàu khu trục Xô Viết bị hư hại nhẹ và hai thành viên thủy thủ đoàn mất tích. Chỉ huy của Ark Royal, Đại tá Hải quân Ray Lygo, được miễn mọi trách nhiệm về sự cố này trước tòa án binh được tổ chức sau đó.

Đến khoảng năm 1970, Ark Royal có lực lượng không quân phối thuộc khoảng 39 chiếc, tiêu biểu bao gồm 12 máy bay tiêm kích-ném bom Phantom FG Mark 1 thuộc Phi đội 892, 14 máy bay cường kích Buccaneer S Mark 2 thuộc Phi đội 809, bốn máy bay cảnh báo sớm trên không Gannet AEW Mark 3 thuộc Phi đội 849, sáu máy bay trực thăng chống tàu ngầm Sea King HAS Mark 1 thuộc Phi đội 824, hai chiếc Wessex HAR Mark 1 và một chiếc Gannet COD Mark 4 sau này được thay thế bằng một chiếc AEW3.[2] Những chiếc Buccaneer còn được sử dụng như những máy bay tiếp dầu, sử dụg các bầu tiếp nhiên liệu bạn bè, và như những máy bay trinh sát tầm xa với các bộ máy ảnh được gắn trong khoang chứa bom. Vào tháng 7 năm 1976, nó đại diện cho Anh Quốc nhân dịp kỷ niệm Hai trăm năm Hợp chủng quốc Hoa Kỳ tại Fort Lauderdale, Florida. Nguyên được dự định rút khỏi phục vụ vào giữa những năm 1970, nó được duy trì hoạt động nhờ những linh kiện tháo ra từ con tàu chị em HMS Eagle vốn đã được cho ngừng hoạt động.

Nó đi vào Căn cứ Hải quân Hoàng gia Devonport lần cuối cùng vào ngày 4 tháng 12 năm 1978, và được cho ngừng hoạt động vào ngày 14 tháng 2 năm 1979, khi lá cờ biểu trưng của Hải quân Hoàng gia được hạ xuống lần sau cùng. Vào ngày 29 tháng 3 năm 1980, Bộ Quốc phòng công bố nó sẽ được bán để tháo dỡ, kết thúc mọi nỗ lực cố gắng bảo tồn nó. Nó được kéo rời khỏi Devonport vào ngày 22 tháng 9 năm 1980 để đi đến Cairnryan gần Stranraer tại Scotland, đến nơi vào ngày 28 tháng 9. Công việc tháo dỡ kéo dài cho đến năm 1983. Nhiều bộ phận của con tàu được giữ lại như là vật lưu niệm, như một trong các mỏ neo của nó được đặt bên ngoài Bảo tàng Không lực Hải quân Hoàng gia, cùng với chiếc mỏ neo của Eagle, tại Căn cứ Không lực Hải quân Hoàng gia Yeovilton.